直到某日他在機上遇到一位瑞士國會議員，彼此交談之下，瞭解他的身份後，表示對他的處境頗為同情，安排他去瑞士居住，取得瑞士國籍後，不久順利進入日本，到達日本之後，即積極展開台灣獨立建國運動，令國民黨政府頗為頭痛。於是于1959年派遣情治人員秘密赴日非法逮捕，並把他裝在有外交豁免權的外交郵袋運回台灣。當時調查局以利誘威逼軟硬兼施，許予每月給予5千元生活費及出任省府參議之職位。但仍不為所動，繼續在台灣發展組織即公開演講主張台灣獨立建國。
1961年再遭調查局逮捕，這次陳智雄再度表示他不但不當官，也寧死不願放棄台灣獨立建國之主張，逼得警總判下第一位台獨案的死刑犯。當時同盟的難友勸他提出上訴，不惟被嚴詞拒絕，且被斥責，謂:[ 台灣人民不應認同國民黨統治權的法令，而向其法庭上訴。 ]1963年5月28日這一位堅持台灣獨立建國至死不悔的陳智雄遂遭搶殺。臨刑時執行人員強制要他下跪，但他為維護台灣人的尊嚴，不屈從，堅強地站立著高呼台灣共和萬歲，台灣人民萬歲，從容就義，流下台獨案的第一滴血。
事隔不到2年，台灣共和國臨時政府大統領廖文毅卻向外來政權的國民黨政府投降。
